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            我國學者在有序大孔單晶材料研究方面取得重要進展

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            我國學者在有序大孔單晶材料研究方面取得重要進展

            發布日期:2018-03-07 00:00 來源:http://www.callosumcreative.com 點擊:

              在國家自然科學基金項目(項目編號:21606087、21436005、51621001、21576095、21606088)等資助下,華南理工大學沈葵副研究員和李映偉團隊與美國德克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林等人合作,在有序大孔單晶材料研究領域取得重要進展。研究成果以“Ordered Macro–Microporous Metal–Organic Framework Single Crystals”(有序大孔-微孔金屬有機骨架單晶)為題,于2018年1月12日在Science(《科學》)上在線發表。


              金屬有機骨架(MOFs)材料因其獨特的孔道結構,在氣體吸附/分離、催化等領域顯示出巨大的應用潛力。目前已報道的絕大部分MOFs材料的孔徑或窗口直徑都集中在微孔范圍內(小于2nm),因此極大地限制了許多其在有大尺寸化合物參與的應用。近年來,雖然科學家們發展了一些制備介孔或大孔MOFs材料的合成策略,但是這些介/大孔多為無序結構,或因其多晶結構而易于坍塌。迄今為止,制備高度有序、大孔、單晶的穩定MOFs材料仍然是一個巨大挑戰。


              研究團隊提出一種以聚苯乙烯小球(PS)三維結構為模板的合成策略,以甲醇-氨水為雙溶劑,通過“硬模板劑的制備--在大孔內填充MOF前驅體--MOF的可控晶化—去除模板劑”的制備路線,研制出世界一個有序大/微孔MOF單晶材料(即SOM-ZIF-8)。該方法具有較好的通用性,通過簡單變換PS模板尺寸,可以系統調變有序大孔的直徑(190-470nm)。同時,將該有序大/微孔ZIF-8單晶應用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel縮合反應,發現其催化活性是常規微孔ZIF-8的4倍以上,而且隨著反應物分子尺寸的增大,其活性提升倍數越高。另外由于其單晶結構,該材料還具有良好的穩定性。該研究成果使得多孔材料的應用成功延伸到有序大孔單晶領域,有望在涉及大尺寸化合物的許多領域,如大分子物質的吸附/分離和催化轉化、生物大分子的裝載與控釋遞送等方面獲得廣泛的應用。



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